Nach dem Tode ihres Vaters (1796) wurden die beiden ältesten Söhne der Grimm-Familie – Jacob und Wilhelm – zur weiteren Ausbildung nach Kassel geschickt. Dort nahm sich ihre Tante Henriette Philippine Zimmer (1748–1815), Kammerfrau bei der hessischen Landgräfin und Schwester der Mutter der Brüder Grimm, ihrer an. Sie kamen bei dem Dritten Landgräflichen Mundkoch, Abraham Vollbrecht (1750–1805), in einem Haus “Am Sack” (heute Elisabethstr.) unter und besuchten bis 1802 (Jacob) bzw. 1803 (Wilhelm) das Lyceum Fridericianum in der Kasseler Oberneustadt. Von beiden Häusern ist kein Stein mehr erhalten; die Tradition der Schule wird allerdings heute in den nach 1945 neu errichteten Gebäuden des Kasseler Friedrichsgymnasiums in der Humboldtstr. Nr. 5 weitergeführt, während am alten Standort 1998 ein Geschäftsneubau und ein neuer Platz (gestaltet von den Architekten Tobias Mann und Gert Stürken) mit dem Namen “Lyceumsplatz” entstanden ist.

Die gesamte Familie Grimm – die Mutter mit den fünf Söhnen Jacob, Wilhelm, Carl, Ferdinand und Ludwig Emil und der Tochter Charlotte Amalie (gen. Lotte) – kam nach der Marburger Studentenzeit der beiden ältesten Brüder und der Paris-Reise Jacobs im Oktober 1805 endgültig in der Kasseler Residenz- und Hauptstatdt Kassel wieder zusammen. In der Marktgasse Nr. 17 bei dem Kaufmann Simon Wille (gest. 1847) in unmittelbarer Nachbarschaft zur Sonnenapotheke bezogen die Grimms eine Wohnung im Zweiten Obergeschoß. Auch nach dem am 27. Mai 1808 erfolgten Tod der Mutter blieben die Geschwister Grimm in der Kasseler Altstadt zusammen, bis sie schließlich nach dem Ende des „Westphälischen Königreiches“ und der Restituierung des Kurfürstentums Hessen im April 1814 in den zweiten Stock des nördlichen Torwachgebäudes am Wilhelmshöher Platz (heute: Brüder Grimm-Platz) zogen, von wo die berühmte, zum Schloß Wilhelmshöhe führende Kasseler Prachtstraße, die Wilhelmshöher Allee, ihren Ausgang nimmt.
Später nahmen die Brüder Grimm weitere Wohnungen in der Fünffensterstr. (1822–1824), in der Bellevue Nr. 9 (1824–1826) und in der Bellevue Nr. 7 (1826–1829/30).

Die Kasseler Zeit der Brüder Grimm kann durch autobiographische Zeugnisse, aufschlußreiche Briefe sowie zahlreiche Zeichnungen sehr anschaulich dokumentiert werden. Die authentischen Orte sind jedoch mit der am 22.10.1943 erfolgten großflächigen englischen Bombardierung und der nachfolgenden Auslöschung der gesamten Kasseler Altstadt und des überwiegenden Teiles der Kasseler Neustadt größtenteils verloren gegangen oder in der Folge durch Umnutzung und Umbauten so stark verändert, daß man heute “auf den Spuren der Brüder Grimm” nur noch einen fragmentarischen Eindruck von der ehemaligen Schönheit und Atmosphäre der kurhessischen Residenzstadt gewinnen kann.

Am heutigen Brüder Grimm-Platz unterhält die weltweit tätige Brüder Grimm-Gesellschaft das Brüder Grimm-Archiv und die Brüder Grimm-Bibliothek und bietet interessierten Laien und Wissenschaftlern Informationen zu Leben und Wirken der Märchensammler und Sprachforscher.